1812-ben jelent meg első jelentős műve, a Childe Harold zarándoklásacímű elbeszélő költemény. A megjelent első két ének a portugál, spanyol és görög utazások epikus és lírai megörökítése. Byron egycsapásra híres és ünnepelt szerzővé vált: „Egy reggel arra ébredtem, hogy híres vagyok.”

A mű igazi erénye szubjektivitásában rejlik, az utazó hőst azonosíthatjuk a költővel (az önéletrajzi tényeknek különös hatása volt a kor olvasóközönségére!). Ebben a műben lépett elő először a „byroni hős”, az európai romantika mintájául szolgáló figura. Byronról már életében számtalan titokzatos legenda keletkezett, amely a felfokozott hangulatot táplálta. Türelmetlenül várták az utazás folytatásáról szóló részeket.

A Childe Harold tele van objektív, tárgyiasító leírásokkal, tájábrázolásokkal, népszokások leírásával is, amelyek az egzotikum ízével hatnak. De található a műben a szabadságért küzdő spanyol gerillamozgalomról szóló leírás, történeti és politikai elmélkedés is. AChilde Harold olyan komplex műalkotás, amely minden tekintetben megfelelt a kor közönségigényének – ezért is emelte szerzőjét az irodalom magasabb régióiba.

Ez idő tájt írta Byron keleti tárgyú romantikus elbeszélő költeményeit, A szerzetes (1813), Az abydosi ara (1813), A kalóz (1814) és a Lara (1814) címűeket. A történetek bizarr, megbotránkoztató, sokszor pikáns részei a prűd és képmutató angol irodalmi életnek szánt fricskák. A szándék polgárpukkasztó, a hatás botrányos. A byroni hős újra életre kelt.

Lírai költeményei közül kiemelkedik aHéber melódiák című versciklus. 1816-os genfi tartózkodása ihlette a Szonett a Genfi-tóhoz című versét, valamint a kétségbeesés és kiábrándultság talán legnagyobb költeményét, a Sötétségcíműt. Korábbi versei közül említést kell tenni a Luddita-dal címűről, amely a parlamenti beszéd témájához kapcsolódik. Kései versei közül pedig a Harminchatodik születésnapomon című emelkedik ki a lírai életműből.

1816-ban jelent meg aChilde Harold harmadik éneke. Az utazás az Alpesek és a Rajna-vidék tájaira kalauzolja el az olvasót. A valódi téma a romos középkori díszletek között azonban az emberi törekvések hiúságának és hiábavalóságának érzékeltetése. 1818-ban jelent meg a Childe Harold negyedik éneke, az antik szépség himnusza: Byron itáliai útjának történetét meséli el.